14 августа 1961 года состоялось определение Священного Синода: «Епископом Таллинским и Эстонским быть иеромонаху Алексию (Ридигеру), с поручением ему и временного управления Рижской епархией»[2]; 23 августа был возведён в сан архимандрита архиепископом Ярославским и Ростовским Никодимом. 3 сентября 1961 года архиепископ Никодим (Ротов) возглавил свою первую архиерейскую хиротонию, посвятив архимандрита Алексия в Александро-Невском кафедральном соборе Таллина во епископа Таллинского.
На Таллинской кафедре находился четверть века как епархиальный архиерей — до 1986 года: с 23 июня 1964 года — архиепископ, с 25 февраля 1968 года — митрополит; засим, по переводе в Ленинград, в течение ещё шести лет продолжал управлять ею по совместительству до 1992 года, в том числе уже будучи Патриархом.
В своих многочисленных интервью для СМИ Патриарх Алексий утверждал, что в бытность на Таллинской кафедре противодействовал намерениям властей: закрыть Пюхтицкий монастырь, 38 приходов, переделать кафедральный собор под планетарий, снести старейшую в городе деревянную Казанскую церковь. За время пребывания на кафедре Алексия особое внимание уделялось изданию церковной литературы, проповедям и катехизации на эстонском языке. Некоторое время епископ Алексий управлял также и Рижской епархией, однако, получив 14 ноября 1961 должность заместителя председателя Отдела внешних церковных сношений, отказался от Рижской кафедры